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西安交通大学胡准老师综述ACSCatal催化性能对甲烷催化燃烧反应机理和催化活性的影响

第一作者余卡拉子

通讯作者胡准副教授，RalphTYang

对应学分西安交通大学化学工程系、密歇根大学

论文DOI101021/acscatal2c03321

概述

随着全能源结构的变化，甲烷作为过渡能源因其燃烧放热量高、有害污染物含量低而逐渐受到关注。然而，甲烷也是一种二氧化碳当量较大的温室气体，含甲烷废气的处理是亟待解决的新环境题。甲烷冷催化燃烧是脱除低浓度甲烷的常用方法。

近日，西安交通大学胡准副教授、硕士生唐子宇、张涛在ACSCataracy上发表题为“CatalyticCombustionofMolefin:fromMechanismandMaterialPropertiestoCatalyticPerformance”的综述论文。本文首先概述了甲烷催化燃烧中的一般反应机理，然后从活性成分、载体、添加剂、制备方法、反应气氛五个角度进一步考察了各种因素对甲烷催化燃烧反应的影响进行了分析。并对近年来甲烷燃烧催化剂的研究进展进行了总结。最后展望了甲烷低温燃烧催化剂的研究前景，并为后续研究给出了新的思路和方向。

甲烷催化燃烧研究背景

在清洁能源开发利用的转型时期，天然气作为较为清洁的能源得到广泛应用，特别是天然气汽车日益普及。然而，由于天然气的主要成分甲烷的二氧化碳当量高达25，是一种危害性较大的温室气体，因此低浓度甲烷废气的处理已成为重要的环境题。

甲烷催化燃烧是目前去除低浓度甲烷废气的主流方法。由于其高度稳定性，甲烷比其他挥发性有机化合物更难激活。因此，在甲烷催化燃烧领域，通过调整催化剂的活性组分和载体、添加适当的添加剂、控制晶体结构，可以合成具有高低温活性和高稳定性的甲烷燃烧催化剂。研究的重点。

甲烷催化燃烧反应机理

一般来说，甲烷低温催化燃烧存在三种可能的反应机制。它们是Langmuir-Hinshelwood机构、Ely-Rydale机构和Maas-vanKlevelen机构。如果反应遵循L-H和MvK机制，则吸附的甲烷在不同条件下可以以不同方式解离和氧化。另外，当反应气氛或反应温度改变时，即使在同一催化剂表面上也可能发生不同的机理，或者可能同时发生不同的机理。

图1甲烷通过L-H机制催化燃烧时甲烷解离和氧化的不同路径

影响甲烷催化燃烧的因素

目前，甲烷燃烧催化剂的活性组分主要为单贵金属、双金属和过渡金属氧化物。在贵金属中，钯催化剂往往是最活跃的。Pd催化剂表面的大部分甲烷燃烧遵循Pd-PdO氧化还原循环驱动的MvK机制。不同的前驱体、粒径和形貌可以通过影响活性组分的化合价和还原性来控制Pd-PdO循环，从而影响反应活性。最近的研究表明，具有特定载体的Pd催化剂可以通过甲烷燃烧的光热协同催化进一步降低甲烷催化燃烧的反应温度。

图2高岭土纳米管负载PdO/Mn3O4/CeO2催化剂在暗/光条件下甲烷燃烧机理

在Pd催化剂中添加其他金属可以进一步调节贵金属催化剂的性能。很多情况下，第二金属的引入会稍微降低催化活性，但同时，调整催化剂的元素和电荷分布，大大提高了催化剂的稳定性和耐水性。

图3Pt-Pd催化剂在不同气氛下结构变化示意图

除了贵金属催化剂外，性能优异的非贵金属氧化物催化剂也受到关注。尽管大多数单金属氧化物对甲烷的活化能力较弱，但一些具有特定结构和金属配比的双金属和多金属氧化物被发现对甲烷燃烧具有良好的催化活性。最近的研究表明，高熵氧化物对甲烷也具有优异的催化作用，并且具有非常高的耐热性和耐水性。

除了分散和提供载体之外，载体还可以通过金属-载体相互作用影响甲烷燃烧的催化活性。例如，不同的载体形态和暴露的晶面直接影响金属-载体相互作用的强度，导致活性成分负载过程中粒径和分散模式的差异。此外，载体对催化剂表面电荷分布也有不同的影响，从而导致活性组分的化学价态不同。研究表明，部分形貌的Pd/TiO2催化剂在高温下会在活性成分颗粒表面形成非晶态TiOx包覆层，阻碍反应。

图4不同形状CeO2载体表面a-cPd的XPS图像以及Pd在载体表面的分散情况。

图5不同形貌a-cPd覆盖薄层载体的Pd/TiO2表面反应性能比较。

在活性成分或载体中添加少量添加剂也是调节催化活性的策略。微量添加剂的添加有助于1）调整氧化还原性能，2）提供新的活性中心，3）产生晶格缺陷，4）促进氧空位的形成，并提高氧迁移率。此外，一些特殊添加剂的加入提高了催化剂的热稳定性和耐水性。

不同的制备方法可以改变催化剂的粒径、活性成散度和电子结构，从而影响催化活性。采用一些专门的合成方法，活性组分Pd嵌入载体晶格中，暴露出额外的反应位点和金属-载体接触界面，具有更大的接触面积和晶格缺陷，也可以合成具有新结构的催化剂，例如。丰富的核壳结构催化剂等

图6Pd负载和NiCo2O4晶格嵌入条件下催化剂表面甲烷燃烧的反应路径

图7核壳结构PdCeO2和NiOPdO催化剂的反应活性及与常规催化剂的比较

反应气氛对甲烷催化燃烧的影响

在高转化率条件下，CO和CO2对反应影响不大，而H2O和SOx是导致催化剂失活的主要因素。H2O主要通过促进惰性PdOHx物质的形成来干扰反应，尽管一些研究表明H2O与载体之间的相互作用也会阻止载体与活性组分之间的氧交换。我在这里。硫化合物通过形成惰性物质（例如PdSO4）使催化剂失活。与H2O相比，SOx对Pd催化剂的中作用更为严重且不可逆。一些酸性载体如Al2O3与硫氧化物反应可以在一定程度上减轻硫中对活性成分Pd的影响。当H2O和SOx同时存在时，催化剂中更加严重。对于少数Pt催化剂，硫氧化物根据载体的不同，具有不同的作用，可能起到促进甲烷催化燃烧的作用。

图8Pd/Al2O3的硫中机理及Al2O3对PdO硫中的缓解效果

相比于H2O和SOx的明显中效应，NOx对Pd基甲烷燃烧催化剂的影响更为复杂。不同的催化剂条件对NOx有不同的影响。

图9SOx存在下NOx对新旧催化剂的不同影响

概述与展望

低温甲烷燃烧催化剂进一步优化和实际应用的思路是进一步分析甲烷在各种催化剂表面燃烧的反应机理，在提高催化剂反应活性的同时保证稳定性和抗中能力。目前的研究指出了一些可能的详细方向。

在反应机理层面，不同的机理对催化剂的性能要求不同。例如，遵循L-H和E-R机械反应的催化剂对甲烷吸附和C-H键解离有更高的要求，而遵循MvK机械反应的催化剂则有更高的要求。进一步关注晶格缺陷结构、氧空位的浓度调节和氧活性的控制。因此，为了更有针对性的研发和优化，需要进一步阐明反应机理，特别是根据反应条件混合或变化的反应机理。

在催化剂的合成和设计方面，除了对常规催化剂进行更详细的研究外，一些具有核壳结构、高熵氧化物等新颖结构的催化剂也需要系统的研究。

参考

TangZ等人甲烷的催化燃烧从机理和材料特性到催化性能ACSCatalysis,2022,12,1345713474

关于作者

唐子宇是胡准副教授课题组硕士二年级学生，研究方向为VOCs和甲烷催化燃烧。

张涛是胡准副教授课题组硕士三年级学生，研究方向为烟气脱硝催化剂的设计、合成及机理。

西安交通大学副教授、博士生导师胡震表示主持国家自然科学基金、陕西省自然科学基金项目10余项。多年从事催化化学在可持续能源与环境中的应用研究。近年来重点研究脱硝催化剂、VOCs燃烧催化剂、甲烷低温燃烧催化剂等与环境相关的多相催化反应催化剂。在ACSCatalysis、CatalysisJournal、ChemicalEngineeringJournal、CatalysisScienceandTechnology等发表SCI收录论文30余篇，获授权发明专利6项。

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